物固态电解质取代有机电解液，有望解决液态锂金属电池的产气和热失控等问题。与其他种类聚合物电解质相比，室温下具有高电导率的PVDF电解质受到广泛关注。然而PVDF电解质中残存的DMF溶剂会与锂金属反应，生成低电导率/低机械强度的SEI，导致负极界面处锂离子的不均匀沉积和锂枝晶生长。当采用高负载正极时，会促进加剧上述副反应和锂离子的不均匀沉积，使得电池的库伦效率和循环寿命降低。虽能通过引入填料和改变有机溶剂来锚定阴离子和进一步溶解锂盐，提高锂离子迁移数和离子电导率，但是组装的电池只能在低负载的条件下工作。由于负极界面低的锂离子传输通量，当负极锂金属沉积面容量或正极载量较高时，PVDF基固态锂金属电池容量会急剧衰减。

  近期，清华大学深圳国际研究生院康飞宇&贺艳兵&柳明团队在国际材料学顶级期刊Advanced Materials上发表了题为“Dielectric Filler-induced Hybrid Interphase Enabling Robust Solid-State Li Metal Batteries at High Areal Capacity”的研究论文，该工作提出在PVDF电解质中引入高介电材料铌酸钠（NaNbO3，NNO）。在循环过程中NNO的Na+会与Li+进行交换，从而形成高杨氏模量，以NaF/LiF为主体的混合界面。同时NNO也会诱导PVDF的α相向β相转变，高极性的β相有利于锂盐的解离，来提升锂离子浓度和PVDF电解质的电导率(5.56×10-4S cm-1)。组装的Li-Li对称电池在3 mAh cm-2的面容量下可循环600h，NCM811-Li电池在2C的高倍率下循环2200次，即使在-20℃的低温下也可循环；同时也可匹配10 mg cm-2的高负载正极稳定循环。该工作提出了通过调控加入填料来生成混合界面，以此来实现高负载，长循环固态锂金属电池。

  红外和磁滞回线测试和证明NNO作为形核剂会诱导PVDF的α相向β相转变（图1b,c）。拉曼谱的解耦表明加入NNO后，PVDF电解质中自由的锂离子数大量增加（图1d,e）。此外，极性的NNO也会吸附FSI—阴离子，提高锂离子迁移数。得益于此，电解质的电导率和激活能都有大幅的增加（图1g）。NNO对DMF的吸附作用，使得DMF在PVDF电解质中分布均匀（图1h，i），有利于锂离子的均匀沉积。

  7Li固态核磁谱表明NNO的引入会在PVDF电解质中产生LNNO和[Li(DMF)x]+/LNNO两种新的锂离子传导路径（图4a，b）。DFT计算可知Li+在LNNO中的迁移势垒仅为0.38 eV。同时引入NNO后，PVDF电解质的交换电流密度也从0.17增加到0.42 mA cm-2。SEI的阿伦尼乌斯曲线表明，SEI中Li+的激活能一下子就下降，仅为23.58 kJ mol-1。同时DFT计算表明Li+/Na+杂化SEI中Li+的迁移势垒小于单一LiF相。循环后SEI的杨氏模量也从4.81提高到8.01 GPa，有益于抑制锂枝晶生长。

  开尔文探针显微镜测试表明采用PNNO-5电解质循环后的NCM811正极表面电势更小，说明NCM811/PNNO-5的界面电势变化更平缓，有利于界面Li+的迁移。原位XRD测试表明NCM811/PNNO-5/Li电池中，NCM811的H2到H3的相转变更充分，同时H1到M相转变的动力学的差距也大幅缩小，说明采用PNNO-5电解质有利于Li+在正极界面的传输。循环后的TEM表明：采用PNNO-5电解质循环后NCM811正极，结构更完整，CEI更薄。同时锂金属表明更致密，表面粗糙度也更低。

  该工作提出一种用于复合电解质的新型介质填料NNO，它不但可以调节界面反应和Li/电解质界面组分，还能控制Li+的输运。在循环过程中，NNO的Li+/Na+部分交换有助于形成具有高机械强度氟化Li/Na杂化SEI，这不仅有利于Li+在界面上的快速传输，而且还抑制了枝晶的生长，保证了高的Li沉积和剥离面积容量。此外，PVDF基体中的NNO可诱导其α-相向高介电β相转变，促进Li盐的解离，有利于Li+的输运。此外，LNNO的新产物在Li/电解质界面上提供了额外的离子传输路径，均匀了Li+通量。PNNO-5电解质使Li/Li对称电池在1、2和3 mAh cm-2的大容量下具备优秀能力的循环性能 。特别是与10 mg cm-2的高负载NCM811正极搭配，可稳定循环150次。高介电性的PNNO-5电解质降低了富Ni正极/电解质界面的电位差，促进了界面处离子的均匀输运，抑制了NCM811阴极的相变。本工作阐明了通过填料参与界面反应来优化界面性能，进而稳定高负载锂金属固态电池的重要性。

  原文标题：清华大学康飞宇&贺艳兵&柳明AM：介电填料诱导杂化界面助力高负载锂金属电池

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